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NH3对大气二次颗粒物形成的影响

来源:点击:448发布时间:2016-09-22
贺 泓,杨卫卫,楚碧武,刘永春
中国科学院生态环境研究中心,北京,100085

我国区域大气污染呈现多种污染物如NOx、SO2、NH3、挥发性有机气体(VOCs)和颗粒物相互耦合、叠加,具有出高度复合的特征。近年研究表明,二次颗粒物包括二次有机气溶胶(SOA)和二次无机气溶胶(SIA)的爆发式增长是灰霾形成的重要原因。作为大气中最重要的碱性气体,NH3通过中和H2SO4、HNO3和酸性有机物等形成的铵盐是PM2.5的重要组成成分。因此,研究NH3对二次颗粒物形成过程的影响对灰霾的追因与控制具有重要意义。

本研究利用原位漫反射红外光谱(DRIFTS)考察了NH3对典型矿质颗粒物表面二次无机颗粒物形成过程的影响;利用烟雾箱,研究了贫氨和富氨条件下,VOC/NOx光氧化体系中二次颗粒物生成随气体浓度的变化规律,定量研究了SOA对NH3的摄取动力学。主要结论如下:

(1)在Al2O3、TiO2表面,NH3促进了亚硫酸盐生成;在碱性的MgO和氧化还原性质的α-Fe2O3表面,则主要促进了硫酸盐生成。对NH3而言,SO2共存促使其由Lewis酸位点的配位NH3转化为Brønsted 酸位点的吸附NH4+,并且极大的提高了其吸附量。NO2和NH3在氧化物表面也存在类似的复合效应,且该效应在酸性氧化物表面更为明显,这可能与其表面丰富的羟基含量有关。离子色谱结果显示,富氨条件下,氧化物表面硫酸盐和硝酸盐的生成量也显著增加。
(2)光化学反应过程中,富氨条件下二次颗粒物生成明显增加,硫酸盐、硝酸盐、铵盐和SOA生成均显著高于贫氨条件。SO2浓度升高时,二次颗粒物各组分均线性增加,但这种增加趋势在富氨条件下更为明显。贫氨和富氨条件下,SO2促进SOA生成可能存在不同的化学机制,贫氨条件下,SO2氧化形成的酸性产物,催化促进低聚物SOA的形成;而富硫、富氨条件下,硫酸盐表面含氮有机物的生成是SOA生成增加的主要原因。动力学研究表明,SOA对NH3的摄取系数可达10-3数量级,其对颗粒态有机氮的贡献不可忽视。
因此,复合污染条件下,NH3可与SO2等其他污染物产生明显协同效应,显著促进非均相过程中SIA和SOA的生成。
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